北京师范大学化学学院
     
 
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闫东鹏老师 Angew. Chem. Int. Ed. 文章介绍

发布时间: 2019-09-02  浏览次数:

构建二维金属有机卤化物实现发光效率和发光寿命同时提升

 

具有长寿命发光和高量子产率的分子固体材料在防伪、传感器、生物成像和信息储存等领域引起了广泛的研究兴趣。近年来,发光寿命达到秒级的有机室温磷光分子持续报道,但由于量子产率和寿命之间存在内部竞争关系,具有高发光量子产率的室温磷光材料仍然很稀少。相比之下,贵金属配合物(如Ir(III)Pt(II))具有强的重原子效应,能极大增强旋-轨耦合,提高量子产率,但其发光寿命较短。因此,如何平衡量子产率和发光寿命的竞争关系,以同时提高发光寿命和量子产率仍然是一个问题。

与室温磷光相比,热活化延迟荧光(TADF)是另一种长寿命发光(微秒至毫秒),理论上TADF能利用全部激子能量,进而实现高效率发光。另一方面,由于二维材料具有刚性层板结构,能有效抑制非辐射跃迁,是一种实现高发光量子产率的理想体系。近期,化学学院闫东鹏教授课题组以二维金属卤化物钙钛矿材料为载体,通过合理调控重原子效应来延长TADF的发光寿命,同时提高发光量子产率。他们以金属镉为基础,设计合成了两种二维蓝光杂化钙钛矿微纳片(CdCl2-4HPCdBr2-4HP),其中重原子效应较弱的CdCl2-4HP量子产率为63.55%,发光寿命为103.12ms。理论计算揭示了有机-无机量子阱结构的CdCl2-4HP钙钛矿材料具有二维限域作用和分子间π-π相互作用,这能极大地稳定单线态和三线态激子,提高发光量子产率。而重原子效应较强的CdBr2-4HP的量子产率为25.36%,发光寿命为0.59ms。通过对比两种不同重原子效应的杂化钙钛矿材料,证明了合理调控钙钛矿材料中重原子效应能有效地调节TADF的发光寿命,进而同时提高发光寿命和量子产率。

该工作在有机-无机杂化钙钛矿材料中同时实现了长寿命TADF和高量子产率。此外,基于光波导和长寿命TADF使得二维钙钛矿微纳片具有时间-空间双分辨的发光性能,利用此特点,发展了该材料在信息加密和光学逻辑门中的应用。研究得到国家自然科学基金、北京科技新星计划和北京师范大学分析测试基金等课题资助,研究成果近期发表于《德国应用化学》 (Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201909760: Simultaneous Long‐Persistent Blue Luminescence and High Quantum Yield within 2D Organic‐Metal Halide Perovskite Micro/Nanosheets,北京师范大学化学学院2017级硕士生周博为论文第一作者。(文章链接:

. 高效蓝光二维金属卤化物钙钛矿的合成

 

 

 


 
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